超高速量子経路干渉法によるGaAs半導体中の電子デコヒーレンス時間測定

東京工業大学 物質理工学院 材料系の高木一旗大学院生（博士後期課程2年）、科学技術創成研究院 フロンティア材料研究所の萱沼洋輔特任教授（研究当時。現 大阪公立大学客員教授）と中村一隆准教授らの研究グループは、フェムト秒^[用語1]光パルス^[用語2]を利用した超高速量子経路干渉法を用いて、半導体単結晶における電子デコヒーレンス時間の計測に成功した。さらに光誘起電子のデコヒーレンス過程は周りの電子との衝突によることを明らかにした。

量子力学特有の重ね合わせ状態が持つ特質である量子コヒーレンスが、環境との相互作用によって失われるデコヒーレンス現象は、固体中では非常に急速に起こるため、これまで定量的な評価が極めて難しかった。本研究では、電子状態の干渉^[用語3]による強度のパルス時間遅延依存性から、電子のデコヒーレンス時間を求めた。具体的には、ガリウム（Ga）とヒ素（As）からなる半導体単結晶に2つの光パルスを照射することで、半導体中の電子状態とフォノン^[用語4]状態が持つ波の性質である重ね合わせ状態を測定する、時間領域の干渉実験を行った。この実験では、2つの光パルスの偏光^[用語5]角度を45度に設定することで、特異な干渉形状を観測できた。また量子理論モデル計算と合わせた解析を行うことで、電子デコヒーレンス時間を定量的に決定できた。この電子デコヒーレンス時間の温度依存性の解析から、電子デコヒーレンス過程が光励起電子と周りの電子との衝突で起こっていることを明らかにした。

本研究成果は5月11日付（現地時間）に米国物理学会誌「Physical Review B」のオンライン版に掲載された。

量子コヒーレンスは、量子力学特有の重ね合わせ状態が持つ特質であり、量子コンピュータや量子情報通信などの新しい量子技術に利用されている。量子コヒーレンスが環境との相互作用によって失われることは、デコヒーレンスと呼ばれている。固体中においては、デコヒーレンスは非常に急速に起こるため、その定量的な評価（特に電子デコヒーレンスについて）は極めて難しかった。

本研究グループはこれまでの研究で、超高速量子経路干渉法（光振動周期の相対位相^[用語6]を制御したフェムト秒光パルスペアを用いた過渡反射率計測法）を開発し、量子コヒーレンス計測の研究を行ってきた。平行偏光条件において、GaAs単結晶の超高速量子経路干渉計測を行い、90 Kの温度で電子デコヒーレンスによる干渉が光パルス幅よりも長く続くことを観測しているが、複雑な干渉形状のため、電子デコヒーレンス時間を定量的に評価することはできなかった^{[参考文献1]}。一方で、電子フォノン結合系の光励起に関して、光偏光方向を考慮した量子モデルを構築して計算を行うことで、45度相対偏光パルスペア励起の場合の干渉形状が電子デコヒーレンス時間に顕著に依存し、その形状変化が非常に可視化しやすいことを見出した^{[参考文献2]}。本研究では、この理論予測に基づいて実験を行い、その結果と理論モデルを合わせることで、電子デコヒーレンス時間の計測を目指した。

本研究グループは、ガリウム（Ga）とヒ素（As）からなる半導体単結晶を対象とし、超高速量子経路干渉法を用いて電子状態の干渉の計測を行った。この計測法では、2つのフェムト秒光パルスをタイミングをずらして試料に照射する。1番目の光パルス（励起光）で作った量子状態（電子状態とフォノン状態）と時間が遅れて照射される2番目の光パルス（制御光）で作った量子状態が干渉する。干渉の影響を受けたフォノン振動は、さらに別の光パルス（観測光）の反射率変化として計測できる。この実験の特徴は、励起光と制御光の時間遅延を300アト秒（用語1）間隔で制御していることと、相対偏光角度を45度にしていることである。

この実験では、フォノン強度に時間遅延の関数として干渉縞が観測された（図1左）。この干渉縞は、約2.7 fs周期の電子干渉縞と約116 fs周期のフォノン干渉縞で構成されている。このうち電子干渉縞には、遅延時間55 fs付近に三角形状の持ち上がりがみられた。温度が下がるに従って、この三角形の底辺と高さは大きくなる。この温度による干渉形状の変化は、電子デコヒーレンス時間の変化によるものであり、簡単な量子モデル計算と合わせることで再現できた（図1右）。

この実験で得られた三角形状の持ち上がりの高さと幅から、試料温度10 K、90 K、290 Kにおける、電子デコヒーレンス時間を定量的に求めることに成功した（図2b）。この電子デコヒーレンス時間の温度依存性は、光励起電子が自由電子近似での運動量を持って、周りの熱的電子と衝突するとしたモデル（図2a）で理論計算すると、よく再現された（図2b）。このことから、光誘起電子のデコヒーレンス過程は周りの電子との衝突によることが確かめられた。

量子コヒーレンスは、量子力学特有の重ね合わせ状態が持つ特質であり、量子コンピュータや量子情報通信などの新しい量子技術の鍵となる性質である。フェムト秒時間スケールである電子デコヒーレンス時間の定量的な評価に成功した今回の成果は、これまで不明だった固体中の量子デコヒーレンス過程の解明につながるものであり、今後の量子情報技術発展の基礎を固めるものと期待される。

今回の研究では、45度偏光パルスを用いた量子経路干渉法と理論モデル計算により、GaAs単結晶における電子デコヒーレンス時間の定量評価に成功した。今後は、この研究手法を結晶構造やバンドギャップの異なる物質系へ応用し、多くの固体物質中で電子デコヒーレンス時間を計測することで、量子デコヒーレンス過程のさらに詳しい理解につながると期待される。