スピントロニクス界面マルチフェロイク材料の開発指針を提示 磁石中の軌道磁気モーメントの役割を明らかに

東京工業大学 物質理工学院 材料系の合田義弘准教授、東京大学 大学院理学系研究科の岡林潤准教授、大阪大学 大学院基礎工学研究科の宇佐見喬政助教、浜屋宏平教授、同大学 大学院工学研究科の白土優准教授らの共同研究グループは、高いスピン偏極率^[用語1]を有するCo₂FeSiホイスラー合金磁石^[用語2]と優れた圧電性能を有するPb（Mg_1/3Nb_2/3）O₃-PbTiO₃（PMN-PT）の積層構造からなる界面マルチフェロイク構造^[用語3]における、巨大磁気電気結合効果（高効率な磁化方向変化）の起源を明らかにしました。

強磁性体（磁石）と圧電体^[用語4]の接合構造からなる界面マルチフェロイク構造は、図1（a）に示すように、電圧印加により磁化方向を制御することができるため、半導体不揮発メモリとして注目されている磁気抵抗メモリ（MRAM）などのスピントロニクスメモリデバイスの新規情報書き込み技術として期待されています。ごく最近、浜屋教授らは、強磁性体として高いスピン偏極率を有するCo系ホイスラー合金磁石の一つであるCo₂FeSiと、高い圧電性能を有するPMN-PTを組み合わせた界面マルチフェロイク構造を作製し、実用化の壁として存在していた10^-5 s/m台の磁気電気結合係数を世界で初めて実証しました（関連情報を参照）。しかし、これらの材料の組み合わせにおいて、なぜ高い性能（高効率な磁化方向変化）が実現したのか起源は明らかになっていませんでした。

今回、研究グループは、界面マルチフェロイク構造に電界を印加しながらX線磁気円二色性（XMCD）分光^[用語5]を測定する技術（オペランドXMCD分光）を用いることで、電圧印加による磁化方向に変化が生じる際に、Co₂FeSi中のFeの軌道磁気モーメント^[用語6]が顕著に変化することを実験的にXMCDスペクトルから捉えることに成功しました（図1（b））。さらに、この実験結果と第一原理計算^[用語7]による理論的な考察の結果、圧電体（PMN-PT）から生じるひずみがCo₂FeSi中のFeの軌道磁気モーメントを変化させることから、磁化方向が高効率に膜の面内にて変化することを明らかにしました。

近年IoT技術・AI技術がますます進展する中、半導体素子の消費電力が爆発的に増加することが予想されています。その中で本成果は、不揮発メモリ素子として期待されるMRAMを含む全てのスピントロニクス素子における低消費電力での磁化方向制御技術のための「界面マルチフェロイク材料」に関する基礎物理学の理解を進展させるとともに、軌道弾性からの同材料の設計指針を提示するものです。

スピントロニクス技術を利用した磁性メモリデバイスは、磁石の磁化の向き（N極とS極）を情報の「1」と「0」に対応付けて情報を不揮発に記録しています。そのため情報書き込み時に磁石の磁化方向をスイッチすることが必要となります。現在、磁化方向のスイッチの手法としては、記録素子に電流を印加する方式が主流となっています。しかし通電に伴うジュール熱によりエネルギー損失が大きく、情報書き込みのための消費エネルギーが大きいことが問題となっています。そこで電流印加方式と比較して消費電力の少ない電圧印加型の磁化方向制御技術の開発が進められています。とりわけ、強磁性体（磁石）と圧電体の2層から構成される界面マルチフェロイク構造を利用した技術は、材料の選択肢が多いことや室温を含む幅広い温度領域で動作が可能といった応用上のメリットを備えており、有望な技術として注目されています。

ごく最近、同研究グループは、強磁性体として高いスピン偏極率を有するCo系ホイスラー合金磁石の一つであるCo₂FeSiと、圧電体として高い性能を有するPMN-PTの組み合わせにより界面マルチフェロイク構造を作製し、磁化方向を効率よく制御できることを実証しました（2022年5月20日プレス発表済み)。しかしこれらの材料の組み合わせにおいて、なぜ高い性能が得られるのか、その起源は不明でした。

界面マルチフェロイク構造では、電圧を印加した際に圧電体層で生じる圧電ひずみが磁性層に伝播し、磁化方向を変調することが予想されます。そのため磁化方向制御の起源を明らかにするためには、磁性体層へひずみを印加した際に、磁性体の構成元素であるCoやFeの電子状態がどのように変化するのか、電子論的な「スピン」と「軌道」の観点から理解する必要があります。そこで研究チームは、電子軌道がつくる磁気モーメントを元素ごとに調べることが可能なXMCD分光測定に着目しました。研究グループのメンバーである東京大学岡林潤准教授は、これまで高エネルギー加速器研究機構放射光施設（KEK-PF）内のBL-7Aビームラインにおいて、測定試料に電圧を印加しながらXMCD分光測定が可能なオペランドXMCD分光の測定技術を確立してきました。この測定手法を用いて、正負の電圧を界面マルチフェロイク構造に印加した時の各スペクトルを測定し、スピン磁気モーメント^[用語8]と軌道磁気モーメントの変化を調査しました。その結果、電圧の切り替えにより磁化方向が変化する時、Co₂FeSi 中のFeのみ、軌道磁気モーメントが顕著に変化することを明らかにしました。さらに、この実験結果と第一原理計算による理論的な考察の結果、Feの軌道磁気モーメントの変化が、界面マルチフェロイク構造における電圧印加による磁化方向制御に重要な役割を担うことを明らかにしました。詳細な検討から、図2の状態密度の模式図のように、Coは完全スピン偏極した伝導電子を担い、Feは軌道磁気モーメントの変調を担うという、磁性層中の元素特有の役割が本研究によって初めて解明されました。

これまで、ひずみと磁化の関係は磁気弾性効果^[用語9]として現象論的に定式化されていましたが、今回の研究により、電子論的なミクロな議論を加えて、印加されるひずみによる軌道磁気モーメントの変化によって、磁性層の磁気異方性^[用語10]の変調を明瞭に説明できることが分かりました。本研究グループはこれを「軌道弾性効果」と名付けました。この発見は、固体物理学や磁性の教科書に付け加えられうる基礎事項となります。また、磁気異方性の操作に関する起源に迫るものであり、今後のスピントロニクスデバイス設計に向けた界面の電子状態の理解に指針を与えるものです。

界面マルチフェロイクス構造を利用した電圧印加による高効率な磁化方向制御技術は、スピントロニクスメモリデバイスにおける新規情報の書き込み技術として期待されています。今回、実用化の壁として存在していた10^-5 s/m台の磁気電気結合係数を既に実現しているCo₂FeSi/PMN-PT界面マルチフェロイクス構造において、高効率な磁化方向変調の起源について理解が進展しました。この成果は、界面マルチフェロイク材料の開発指針に関する重要な知見を提供するものであり、この知見に基づき材料探索を進めることで、より高い性能を有する界面マルチフェロイクス構造を見出すことができると考えています。

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