圧力によって磁性物質の量子性を引き出すことが可能に 古典力学と量子力学のクロスオーバーの制御

東京工業大学 理学院 物理学系の田中秀数教授は、日本大学文理学部物理学科の山本大輔准教授（研究開始当時は青山学院大学理工学部物理・数理学科助教）、神戸大学研究基盤センターの櫻井敬博助教、神戸大学大学院理学研究科物理学専攻博士前期課程（当時）の奥藤涼介さん、神戸大学分子フォトサイエンス研究センターの大久保晋准教授と太田仁教授、東京大学物性研究所の上床美也教授らと共同で、三塩化セシウム銅（CsCuCl₃）という鎖状の磁性体に対して10,000気圧以上の高圧力中で磁気測定実験と理論モデルを用いた解析を行い、その量子性（量子力学的な性質）の強さを圧力によって制御できることを示しました。この磁性体の中には無数の「極小な磁石」である磁性イオンが存在しますが、高圧力を印加すると"量子重なり合い"や"量子もつれ"といった量子力学的な性質を強く持つ「量子スピン」に変化することがわかりました（図1）。この成果は、古典力学的な振る舞いをする物質でも圧力によって量子性が引き出されることを示しており、すでに発見または合成されている様々な鎖状の物質を用いて難解な量子物質の特性を解明するための新たな研究手法を提示するものです。

本成果は2021年7月12日にNature Researchの発行する学術雑誌Nature Communicationsに掲載されました。

図1

ピストンシリンダー圧力セルによる加圧と磁性イオンの量子スピンへの変化。

我々の身の回りにある物質の性質は、それを構成するミクロな要素の集団的な振る舞いによって決まります。例えば磁石（磁性体）では、「スピン^[用語1]」と呼ばれる"極小の磁石"が1 cm³あたり一兆の百億倍くらいの個数存在しており、それらが集まって物質全体の磁気的性質を生み出しています。このスピンの性質はスピン量子数^[用語2]と呼ばれる数Sで特徴付けられ、その値は主に物質の結晶構造の単位となっている磁性イオン^[用語3]が何個の電子を持っているかによって決まります。このSは小さい順に「2分の1」、「1」、「2分の3」、「2」、「2分の5」…という2分の1刻みの値しか取れません。Sの値は物質ごとに決まっています。一般にSが大きいとスピンは単なる「微小な棒磁石」のように振る舞いますが、Sが小さいとスピンの量子力学的な性質が顕著になります。例えば最も量子性の強いSが2分の1のときはスピンが向くことのできる方向が2つ（↑と↓）だけになります。このとき不思議なことに、ミクロな量子力学の世界ではこれら2つの状態が「同時に重なり合って^[用語4]」存在することが許されます。したがって、もしこのスピン1つだけを測定すると、重ね合わせの度合いにしたがってアップ（↑）なのかダウン（↓）なのかが確率的に検出されます。

磁性体には無数のスピンがあるために、実際の測定結果は離散的ではなく、平均値（期待値）が測定されます。それでもSの値が小さい物質の場合にはミクロな要素の"量子重なり合い"や"量子もつれ^[用語5]"の効果に起因して特殊な性質が測定結果にも現れることがあります。このような量子性を強く示す物質を量子物質と呼び、磁性体の場合は特に「量子磁性体」と呼びます。パソコンのデータを保存するハードディスクドライブから医療現場でのMRIまで、現代文明は磁性体を利用したデバイスに支えられていますが、量子性の強い磁性体の研究が進めば我々の社会生活をより便利で豊かにする革新的なデバイスの開発に繋がることが期待できます。

2017年7月に広島大学らの実験グループによって、三塩化セシウム銅（CsCuCl₃）という磁性体に10,000気圧という高圧力を加えて磁気測定をする実験が報告されました^{[参考文献1]}。この高圧下での磁気測定結果では、磁化プラトー^[用語6]と呼ばれる量子磁性体に特有の性質が観測されており、我々はそれに大きな興味を持ちました。

我々は広島大学らの実験報告に刺激を受け、まずは神戸大学分子フォトサイエンス研究センターにおいて同様に10,000気圧を超える圧力下での三塩化セシウム銅の磁気測定をより詳細に行いました。これはマリアナ海溝の最深部分における水圧（約1,000気圧）の10倍にも及ぶ圧力で、「ピストンシリンダー圧力セル」という装置の中に物質のサンプルを入れることで実現されます（図1）。

三塩化セシウム銅は、磁性イオンが鎖状にならんだ結晶構造を持っており、無数の鎖が三角形の格子模様を組んでいます（図2a）。個々の磁性イオンのスピン量子数Sは最も小さい「2分の1」ですが、鎖状に多数の磁性イオンが強固に結合することで"見掛け上のSの値"はもっと大きくなってしまい、量子的な性質は常圧では現れません。しかし、高圧力下での実験結果は広島大学らの報告同様に、三塩化セシウム銅が強い量子性を持つ磁性体に変化したことを示しました。

我々は圧力下での測定データに対して理論モデルを立てることで、圧力の強さを増加させるに伴ってどのように物質のパラメータが変化していくかを解析しました。その結果、加圧によって鎖状に並んだ磁性イオンの結合が弱まり、"見掛け上のSの値"が小さくなることが明らかになりました。これは常圧ではほとんど量子性が見られなかった三塩化セシウム銅が、量子力学的な振る舞いを持つ量子磁性体に変化したことを示しています。さらにこの変化を理解するために、鎖状に並んだ磁性イオンを１つの大きなスピンに見立てる「押しつぶしマッピング」という新たな見方から、三角形の格子模様の平面上にスピンが並んだ有効モデルを導入しました（図2b）。この平面モデルの見方では、加圧によってSの値が大きい値から小さい値に減少し、その結果として古典力学的な磁性体から量子力学的な磁性体への変化（クロスオーバー）が起こったことが直感的に理解できます（図2c）。これは、本来は飛び飛びの値しかとれないSの値を圧力によって（見掛け上）連続的に制御したことになります。

図2

スピン鎖物質から平面モデルへの「押しつぶしマッピング」と圧力による見掛け上のスピン量子数の変化

平面状に磁性イオンが並んだ構造を持つ「擬2次元磁性体」は量子性が強く現れやすく、これまで大きな関心が持たれ研究されてきました。しかし、そのような磁性体は一般に合成が難しいために、綺麗な結晶構造を持つ量子的な物質は限られていました。しかし本研究によって、鎖状の磁性体を用いて圧力下で実験を行うことでも同様の物理を研究できることが示されました。鎖状の磁性体はこれまでに三塩化セシウム銅以外にも多数発見されています。本研究で示された新しい研究方法は様々な量子磁性体の問題解決に応用でき、今後の物性研究に大きな役割を果たすことが期待されます。